随着人们对可穿戴电子设备需求的日益增加,研究人员正在加快开发高效且柔性的能量存储器件。其中,全固态锂金属电池(ASSLMBs)被视为前景广阔的候选技术。ASSLMBs的关键组成部分是固态电解质,可分为无机和聚合物两类。无机固态电解质虽具有优异的离子导电和较宽电压窗口,但其脆性、有限的热力学稳定性、对水分的敏感性和需要高压下工作的要求等限制了在柔性储能器件中的应用。相比之下,聚合物固态电解质因其低界面电阻和柔韧性而受到更多关注,尤其是基于聚氧化乙烯(PEO)的电解质,因其良好的机械性能、易加工性及与优良的电极界面相容性而被广泛研究。然而,这些PEO基电解质面临锂盐解离有限和锂离子迁移率低等问题,导致离子电导率降低,限制了其广泛的应用。
近日,中国科学技术大学陈立锋教授课题组开发了一种光激发调控的固态聚合物电解质,通过在PEO中引入具有光催化活性的异质结,并结合天然细菌纤维素(BC)以改善PEO的相容性、锂盐的配位环境以及离子传输和机械性能。 该团队首先通过简单的共沉淀法制备微纳花状结构的Co3O4/TiO2异质结光催化填料,随后将其引入PEO基电解质中,以增强对锂盐的解离;同时,为了提升PEO基固态聚合物电解质的机械性能、相容性、锂盐的配位环境和离子传输,进而保持高离子电导率,筛选生物质天然高分子BC作增强剂;构建的最佳固态电解质在光照下展现出优异的离子电导率(0.135 mS cm−1)和较高的Li+迁移数(0.46)。 原位测试、DFT计算和COMSOL模拟等结果表明,在室温下光照时Co3O4/TiO2异质结产生强大且稳定的光生电场,有效促进LiTFSI的解离,产生更多可自由移动的Li+,从而加速Li+的迁移。 最终,组装的柔性全固态锂金属电池在反复弯曲和折叠后,仍展现出卓越的放电容量和长期循环稳定性,在1 C(25 ℃)条件下经过250个循环后仍保持86.7%的初始容量。该项研究工作为开发高性能的柔性锂金属电池提供了全新的思路。 论文信息 Photoexcitation-Enhanced High-Ionic Conductivity in Polymer Electrolytes for Flexible, All-Solid-State Lithium-Metal Batteries Operating at Room Temperature Rong-Hao Wang, Dr. Weiyi Wang, Yu-Zhen Zhang, Prof. Dr. Wei Hu, Liang Yue, Jia-Hao Ni, Dr. Wan-Qun Zhang, Prof. Dr. Gang Pei, Prof. Dr. Shangfeng Yang, Dr. Li-Feng Chen Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202417605