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Angew. Chem. :晶体表面能调控策略实现刮涂(100)晶面取向的α-FAPbI3薄膜用于高性能反式钙钛矿光伏器件

黑相甲脒基(α-FAPbI3)钙钛矿材料因其理想的光学带隙(~1.48 eV)和出色的光电性能,被认为是构建光电转换效率(PCE)接近肖克利-奎伊瑟理论极限的高效单结钙钛矿太阳电池(PSCs)的最具潜力的光电材料之一。α-FAPbI3钙钛矿材料在基于旋涂法制备的传统正式(n-i-p)结构PSCs中取得了比较大的成功。但是由于FAPbI3薄膜形成过程中伴随着不可控的结晶动力学和复杂的相变过程以及基底的不同,使得基于可扩展刮涂法制备的反式(p-i-n)结构的PSCs还未能充分利用α-FAPbI3钙钛矿材料的优点,导致基于α-FAPbI3光敏层的反式器件的PCE和稳定性仍落后于正式器件。


基于此,近日,中山大学化学学院吴武强教授团队创新性地发展了一种定制的晶体表面能调控策略,即通过将0.5 mol%的N-氨乙基哌嗪氢碘酸盐(NAPI)添加剂加入由α-FAPbI3微晶回溶所得的钙钛矿墨水中,有效地获得了沿(100)晶面择优取向生长的高质量α-FAPbI3钙钛矿薄膜,并且结合一系列原位表征技术揭示了刮涂α-FAPbI3钙钛矿薄膜的相变机制和结晶动力学,实现了基于α-FAPbI3钙钛矿薄膜的刮涂反式PSCs在效率和稳定性上的同步提升。



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添加剂NAPI与钙钛矿无机Pb-I框架间的强氢键相互作用有助于将(100)晶面的表面能从1.233 eV/nm2降低至0.717 eV/nm2,从而有益于修饰后的目标α-FAPbI3钙钛矿晶体沿(100)晶面择优取向生长。

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结合原位荧光光谱、原位紫外-可见吸收光谱、原位光学显微镜及半原位薄膜X射线衍射表征,结果发现,NAPI与钙钛矿间的强化学相互作用有效延缓了FAPbI3钙钛矿的结晶速度并显著降低了α-FAPbI3钙钛矿的形成能,从而获得了高度(100)取向、缺陷态密度低且光电性能优异的高质量α-FAPbI3钙钛矿薄膜。

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最后,结合风刀辅助室温刮涂技术,基于择优(100)取向的α-FAPbI3钙钛矿薄膜的反式钙钛矿太阳电池获得了高达24.16%的PCE,比基于随机取向薄膜的对照器件高出~26.5%。空气环境下,目标封装器件在最大功率点下持续光照运行920小时后仅衰减10%,展现出良好的光照运行稳定性。此外,晶体表面能调控策略有效地将平准化电力成本降低了99.2%,这使得高性能钙钛矿光伏技术在不久的将来能够经济高效地实施成为可能。

文信息

Blade-Coating (100)-Oriented α-FAPbI3 Perovskite Films via Crystal Surface Energy Regulation for Efficient and Stable Inverted Perovskite Photovoltaics

Wenhuai Feng, Xudong Liu, Gengling Liu, Guo Yang, Yuxuan Fang, Jinliang Shen, Bowen Jin, Xi Chen, Yu-Hua Huang, Prof. Xu-Dong Wang, Prof. Congcong Wu, Prof. Shaopeng Yang, Prof. Wu-Qiang Wu


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202403196




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