硬碳（HC）是钠离子电池中最常用的负极材料，具有成本低、比容量高、嵌钠平台低等优点。但是，硬碳与目前常规的碳酸酯基电解液电化学兼容性较差，这主要是由于硬碳在碳酸酯基电解液中形成的电极/电解液界面主要以有机成分为主，在电解液中溶解度较高，且机械强度差，难以抑制副反应的发生。

近日，武汉大学陈重学副教授与华中科技大学陈明博士合作，提出利用特定溶剂重构硬碳表面亥姆霍兹层分子排布，并进而改善界面性质的策略。基于此策略选定了两种关键参数PFBE（阴离子结合能）和CAE（碳吸附能），结合DFT计算在19种常规溶剂中筛选出了最优溶剂TFEP。以此设计的电解液PTD 使得Na||HC半电池和2.8 Ah HC||Na₄Fe₃（PO₄）₂P₂O₇软包电池表现出优异的倍率性能、长循环寿命、高安全性和低温适应性。

从分子动力学和核磁结果来看，加入TFEP后电解液体相溶剂化结构变化很小，表明TFEP对于电解液体相的溶剂化结构影响有限。但TFEP的引入显著改变了负电场下界面处的离子/溶剂排布，更多的阴离子被滞留在IHP中，双电层和微分电容结果也证实了这一结论，这表明利用TFEP来调控硬碳表面IHP中的分子排布是行之有效的。

使用PTD电解液组装的2.8 Ah HC||Na₄Fe₃(PO₄)₂P₂O₇软包电池表现出优异的循环性能（600次循环保持率90%）、倍率性能（3C 90%保持率）以及低温性能（-40 ℃下容量保持率65%）。同时TFEP的引入也显著提高了电池体系的安全性能，能够在满充状态下顺利通过针刺测试，无鼓包、燃烧等现象。本工作中对于界面特性的新认识将为低成本、长寿命、高安全钠离子电池体系的电解液设计提供新的思路。