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Angew. Chem.:LDHs插层结构1200 nm驱动CO2还原

基于双碳目标,利用太阳光将二氧化碳和水转化为碳基燃料,具有绿色、可持续等优点,引起国际广泛关注。其中,由于红外(IR)光区域占据了太阳能的一半,利用红外光驱动CO2还原反应,可以最大限度地利用太阳光谱。但是,红外光能量低且容易产生局部热,且大多数常用的光催化剂的带隙都大于1.8 eV,这使得其难以利用红外光(hv < 1.55 eV)驱动反应进行,迫切需要设计具有强近红外响应的光催化材料。


近日,北京化工大学赵宇飞教授联合北京师范大学以层状复合氢氧化物(水滑石,LDHs)为研究对象,通过层间交换策略,构建了邻菲罗啉钌 ([Ru(dpds)3]4-) 插层的镍铝水滑石 (NiAl-Ru-LDH),其在1200 nm的红外光照射下,可有效将CO2转化为CO,并显示出较高的选择性和优异的稳定性。

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钌配合物通过插层,均匀分布在LDHs层间,并且在红外光(λ = 1200 nm)驱动下,可以实现CO2还原产CO,其选择性84.81%,并展现了优异的循环稳定性。

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作者发现,水滑石层间插入[Ru(dpds)3]4-后,光生电子从从Ru复合物转移至LDH层板上。并且,计算也支持了这一结论并进一步发现:Ru复合物插入后,在LDH层板间被压缩,导致电荷双重分布,进而缩小了催化剂的带隙(0.89 eV),实现了红外光驱动CO2还原。

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在该工作中,赵宇飞教授团队构建了Ru复合物插层的LDHs,其表现出良好的红外驱动CO2还原活性和稳定性。这是目前基于LDHs催化剂体系中,首次报道高达1200 nm红外驱动的CO2还原反应。本研究为实现红外光驱动的CO2还原提供了新思路。

文信息

Photocatalytic CO2 Reduction by Near-Infrared-Light (1200 nm) Irradiation and a Ruthenium-Intercalated NiAl-Layered Double Hydroxide

Shaoquan Li, Zixian Li, Jianing Yue, Huijuan Wang, Yujun Wang, Wenli Su, Prof. Geoffrey I. N. Waterhouse, Dr. Lihong Liu, Prof. Wenkai Zhang, Prof. Yufei Zhao


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202407638


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