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Angew. Chem. :富LiF合金掺杂SEI实现超稳定和高倍率锂金属负极


金属锂因其理论容量高、氧化还原电位低而被视为下一代负极材料的“圣杯”。然而,缓慢的锂离子界面传输动力学和不可控的锂枝晶生长限制了该储能系统在大功率设备中的实际应用。


近日,北京航空航天大学高秋明教授和河南大学焦俊荣教授合作,对PP隔膜金属涂层修饰,通过原位的自嫁接-合金化反应,在负极界面形成了富LiF合金掺杂的SEI层,作用于高倍率超稳定的锂金属负极。



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通过理论计算与实验证明PP隔膜的金涂层与锂负极接触后会自发地进行原位锂化并转移到负极表面。形成的Li-Au合金体现出强供电子特性,有利于电解液中LiTFSI的定向分解形成LiF。SEI层中高含量的LiF与合金的掺杂利于锂离子的快速均匀传输。

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高LiF含量合金掺杂的SEI层中合金固溶扩散效应具有高锂离子扩散系数的表层,利于锂离子快速传输。此外,合金的掺杂在一定程度上调节了电极突起处电场的弥散分布,减轻了枝晶沉积的顶端优势。基于以上优点,原位构建的负极沉积界面实现了锂离子快速均匀的传输,抑制了高电流下锂金属负极枝晶的生成。

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得益于界面处快速均匀的锂离子传输,与典型的正极NCM(811)匹配时,即使在40 C的超高电流下,NCM//PP@Au//Li全电池仍然提供151 mAh g-1的可逆容量(68秒可充满电)。这种制备复合SEI层的方法非常简单且可扩展,对于锂离子快速均匀沉积/剥离界面的构筑和高容量、高功率储能装置的开发和实际应用具有重要意义。

文信息

LiF-Rich Alloy-Doped SEI Enabling Ultra-Stable and High-Rate Li Metal Anode

Huifeng Zhuang, Dr. Hong Xiao, Dr. Tengfei Zhang, Dr. Fanchao Zhang, Pinyu Han, Mengyuan Xu, Wenjing Dai, Dr. Junrong Jiao, Prof. Dr. Lei Jiang, Prof. Dr. Qiuming Gao


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202407315




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