on style="font-size: 15px; letter-spacing: 1.5px; white-space: normal; text-align: center; margin: 10px 0px 5px; justify-content: center; box-sizing: border-box;">钙钛矿氧化物-卤化物固溶体:一种用于电催化剂的平台单位：美国橡树岭国家实验室，田纳西大学，亚利桑那州立大学钙钛矿是一种具有辉煌历史的三元结构，其在超导体，太阳能电池和催化领域等诸多领域的研究依然是当下的热门课题。其中ABO3型钙钛矿氧化物可以催化很多重要的反应，比如一氧化碳氧化，二氧化碳还原以及电催化裂解水，进而可以推动空气净化，可再生能源以及燃料电池等领域的发展。同时，ABX3型钙钛矿卤化物在光电领域包括太阳能电池，发光二极管以及光催化领域大放异彩。在以往的工作中，钙钛矿氧化物和卤化物各自可以通过在A，B位点组合不同的金属离子甚至有机离子来调节电子结构，进而获得性能的提高。然而，钙钛矿氧化物和卤化物之间从合成到应用，一直存在着鸿沟。钙钛矿氧化物-卤化物固溶体可以整合两大类钙钛矿的优势，同时实现A，B，O和X位点的多离子掺杂，来超越传统钙钛矿的性能。然而由于差异巨大的形成能，钙钛矿氧化物与卤化物很难通过传统的合成方法整合在一起。近日，来自橡树岭国家实验室的戴盛教授与亚利桑那州立大学的杨是赜博士合作，在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表题为“Perovskite Oxide-Halide Solid Solutions: A Platform for Electrocatalysts”的通讯文章。该通讯文章实现了钙钛矿氧化物-卤化物固溶体的合成，并展示了氧化物-卤化物固溶体作为电催化剂的优势。要点一：机械化学合成具有超高熵值的钙钛矿氧化物-氟化物固溶体在机械合成过程中可以避免溶剂的使用以及长时间高温的过程，通过机械球磨来提供短程原位的能量促进离子扩散，进而实现钙钛矿氧化物与热不稳定卤化物的整合。通过X 射线能谱元素分布图和X射线粉末衍射峰可以证明，在钙钛矿氧化物-氟化物固溶体中来自钙钛矿氧化物和氟化物的元素均匀地分布并形成了均一的结晶相。当使用高熵钙钛矿氧化物和高熵钙钛矿氟化物作为原料时，可以获得超高熵值（4.37R，R代表气体常数8.314 J mol−1 K−1）的高熵钙钛矿氧化物-氟化物固溶体。图2. a) 高熵钙钛矿氧化物-氟化物固溶体X射线粉末衍射图；b)扫描电镜X射线能谱元素分布图；c) 高熵钙钛矿氧化物，氟化物以及固溶体中金属含量分布。要点二：钙钛矿氧化物-氟化物固溶体用作电解水析氧催化剂由于这种机械化学合成策略具有普适性，多种钙钛矿氧化物和氟化物都可以用作原料来合成固溶体。钙钛矿氧化物-氟化物固溶体在催化电解水析氧反应中，活性相对于其钙钛矿氧化物前驱体有显著的提高。并且固溶体的催化活性可以通过优化钙钛矿氧化物与氟化物的组合，进而获得优于传统钙钛矿氧化物的电解水析氧催化活性。图3. 钙钛矿氧化物-氟化物固溶体与钙钛矿氧化物的电解水析氧催化活性对比。此工作通过机械化学的方法实现了钙钛矿氧化物-氟化物固溶体的合成。所得到的固溶体同时具有多元素和多价态的高度混合，均匀的元素分布和单相晶体结构，以及超高形成熵。本文中研究了代表性的钙钛矿氧化物和氟化物的整合来实现电催化析氧活性的提高，而随着钙钛矿氧化物和卤化物的快速发展，这种普适性的固溶体合成策略可以在大量的钙钛矿氧化物和卤化物中灵活的选择合理的组合，进而实现钙钛矿性能的进一步突破。Perovskite Oxide-Halide Solid Solutions: A Platform for Electrocatalystshttps://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202101120美国橡树岭国家实验室研究员和部门负责人，同时是田纳西大学的化学教授。目前的研究兴趣包括离子液体，多孔碳，氧化物材料，先进材料及其在分离科学和能量存储以及纳米材料催化中的应用。他发表了800多篇经同行评审的期刊论文，总引用量超过50000，h指数为111。本科毕业于山东大学，获得北京大学凝聚态物理博士学位。先后在美国橡树岭国家实验室和布鲁克海文国家实验室从事博士后研究，现于亚利桑那州立大学任职助理研究员。他最近的研究集中在透射电镜单色电子能量损失光谱，多维层析成像，4D STEM以及电池/催化剂/二维材料的原位检测实验。2009-2018年在吉林大学获得理学学士学位以及化学博士学位，现为美国橡树岭国家实验室博士后。研究方向为高熵材料以及多孔碳材料在电催化以及能源存储领域的应用。
